随着大数据、云存储、物联网等领域飞速发展，各种数据的生成速度呈指数级增长，迫切需要高密度存储器。铁电存储器是兼具低功耗、速度快、非易失等优点的新兴存储器之一。通常提高铁电存储密度的方法有以下两种：一是缩小存储单元尺寸，二是通过多层堆叠构建三维结构的方式增加存储单元数量。对于前者，减小存储单元尺寸至纳米尺度后，铁电材料在去极化场、内建电场等的作用下，铁电畴结构的稳定性降低。对于后者，多层堆叠结构是由金属、铁电氧化物、简单氧化物、半导体等多材料混合集成，受限于制备工艺，铁电薄膜通常以多晶形式存在。相比之下，铁电氧化物单晶薄膜由于消除了晶界等结构缺陷，具有更优异的电性能。然而，铁电氧化物单晶薄膜的生长依赖晶格匹配的氧化物单晶衬底，且沉积温度高达数百度，与CMOS工艺不兼容，难以实现存储器的多材料混合集成。因此，构建基于铁电氧化物单晶薄膜的三维结构进而实现高密度信息存储仍然是一个巨大的挑战。

图1(a)转移至镀铂硅片上的自支撑NiFe²O⁴/PbZr^0.3Ti^0.7O³叠层单晶薄膜的透射电镜截面图；(b)NiFe²O⁴/PbZr^0.3Ti^0.7O³界面附近的高分辨透射电镜图像，左侧为它们的晶体结构示意图；(c)SrTiO³/Sr³Al²O⁶/NiFe²O⁴/PbZr^0.3Ti^0.7O³异质结和转移至镀铂硅片的自支撑NiFe²O⁴/PbZr^0.3Ti^0.7O³薄膜的X射线衍射图谱，插图显示了自支撑薄膜中PbZr^0.3Ti^0.7O³和NiFe²O⁴的面内晶格变化；(d)薄膜自卷曲过程的光学照片；(e)压电力显微镜写入的二维码畴结构的相位响应图以及典型的振幅和相位曲线；(f)带有二维码图案的平面NiFe²O⁴/PbZr^0.3Ti^0.7O³/Au薄膜自卷曲过程的光学照片，以及卷轴的光学图像与人类头发的比较。

图2(a)尺寸为3.2 mm × 0.41 mm的超长NiFe²O⁴/PbZr^0.3Ti^0.7O³叠层单晶薄膜的自卷曲过程（深灰色箭头为自卷曲方向）；(b)局部放大的多层卷轴扫描电子显微镜图像；(c)用尖端直径为2 µm的金属探针按压多层卷轴时的光学照片，插图为多层卷轴变形时的横截面示意图。

针对这一问题，西安交通大学电子科学与工程学院刘明教授团队构建了一种基于自支撑叠层单晶薄膜的自卷曲卷轴式存储器，建立了通过多层卷结构大幅提高铁电存储密度的新方法。我们以经典的锆钛酸铅单晶薄膜为原型进行了演示，首先在SrTiO³单晶衬底上依次外延沉积Sr³Al²O⁶牺牲层、NiFe²O⁴应力层和PbZr^0.3Ti^0.7O³铁电层。其中Sr³Al²O⁶牺牲层可以溶解在水中，进而将自支撑的NiFe²O⁴/PbZr^0.3Ti^0.7O³叠层单晶薄膜释放（图1a和b）。由于NiFe²O⁴和PbZr^0.3Ti^0.7O³存在一定晶格失配，在水溶去除牺牲层的过程中，叠层单晶薄膜的晶格应变释放（图1c）诱导薄膜自卷曲（图1d）。其次，生长的PbZr^0.3Ti^0.7O³铁电层具有优异的铁电性能，通过压电力显微镜能够在“PbZr^0.3Ti^0.7O³/应力层”平面薄膜上以铁电畴的形式记录高密度信息（图1e）。为了方便后续直观观察，我们利用光刻和刻蚀工艺将二维码信息（Au电极）绘制在平面薄膜上，进而通过控制卷曲过程使整个平面图形自发卷曲形成双卷式卷轴，类似于中国传统书画的存放形式，该卷轴直径甚至小于头发丝（图1f）。其平面尺寸由620µm×1520µm减小至620µm×109µm，将单位面积存储密度提高了约14倍。

为了进一步提高存储密度，我们设计了单边长达3.2 mm的超长平面薄膜图形，并将其可控的卷曲为多层单卷结构（图2a），该薄膜最终卷曲16层，外径仅70µm（图2b）。与平面薄膜相比，其占地面积大幅减小，信息存储密度提高了45.7倍。并且，该自卷曲卷轴仍具有良好的弹性，用金属探针反复按压也不会破裂（图2c）。理论计算表明，“PbZr^0.3Ti^0.7O³/应力层”薄膜具有很强的自卷曲驱动力，通过进一步增大平面薄膜尺寸，可将信息存储密度提高至少2个数量级。

该研究为利用铁电氧化物单晶薄膜开发超高密度的三维存储器提供了一种新思路，成果以“基于自卷曲单晶铁性氧化物薄膜的超高密度信息存储（Self-rolling-up Enabled Ultrahigh-density Information Storage in Freestanding Single-crystalline Ferroic Oxide Films）”为题，近日在国际著名期刊《先进功能材料（Advanced Functional Materials）》（IF=19.924）上在线发表。西安交通大学电子科学与工程学院博士生郭筠婷为第一作者，刘明教授和彭斌副教授为通讯作者，西安交通大学为本文第一作者和唯一通讯作者单位。

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论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213668

论文DOI：10.1002/adfm.202213668